Metanni bug‘-karbonatli konversiyalab sintez gaz olish texnologiyasini ishlab chiqish

Ushbu dissertatsiya O'zbekiston Respublikasi

Asosiy mavzular

KIRISH: Dissertatsiya mavzusining dolzarbligi va zarurati. Bugungi kunda dunyoda tabiiy gaz - metandan bir bosqichda olinadigan sintez gazni qayta ishlash natijasida kimyo sanoatida ishlatiladigan muhim erituvchilar - metanol, dimetil efir; yoqilg'i mahsulotlari - benzin, kerosin, dizel va reaktiv yoqilg'isi; texnik moylar - motor moylari, surkov moylari; qurilish materiallari - bitum, gudron, asfalt kabi qimmatbaho mahsulotlar ishlab chiqariladi. Jahonda metandan bir bosqichda olinadigan sintez gazni qayta ishlab, metanol va dimetil efirni olishning iqtisodiy samarador, resurs tejamkor texnologiyasini ishlab chiqish bo'yicha ilmiy-tadqiqot ishlari olib borilmoqda. Mamlakatimizda kimyo sanoatining yangi turdagi mahsulotlar ishlab chiqarish yo'nalishida muayyan natijalarga erishilmoqda, jumladan mahalliy bozorni import oʻrnini bosuvchi organik materiallar bilan ta'minlash sohasida keng koʻlamli tadbirlar amalga oshirilmoqda. O'zbekiston Respublikasi Prezidentining 2017-yil 7-fevraldagi PF-4947-sonli "2017-2021 yillarda O'zbekiston Respublikasini rivojlantirishning beshta ustuvor yo'nalishi bo'yicha Harakatlar strategiyasi toʻgʻrisida"gi Farmoni, 2018-yil 17-yanvardagi PQ-3479-sonli “Mamlakatimiz iqtisodiy tarmoqlarini zarur mahsulotlar va xom-ashyo turlari bilan barqaror ta'minlash chora-tadbirlari toʻgʻrisida”gi, 2018-yil 25-oktyabrdagi “O'zbekiston Respublikasida kimyo sanoatini jadal rivojlantirish chora-tadbirlari toʻgʻrisida”gi PQ-3983 son, 2019-yil 3-apreldagi "Kimyo sanoatini yanada isloh qilish va uning investitsiyaviy jozibadorligini oshirish chora-tadbirlari toʻgʻrisida”gi PQ-4265-son qarorlari, hamda mazkur faoliyatga tegishli boshqa me'yoriy-huquqiy xujjatlarda belgilangan vazifalarni amalga oshirishda ushbu dissertatsiyaning tadqiqot natijalari muayyan darajada xizmat qiladi. Tadqiqotning Respublika fan va texnologiyalari rivojlanishining ustuvor yoʻnalishlariga bog'liqligi. Mazkur dissertatsiya ishi respublika fan va texnologiyalar rivojlanishining VII. «Kimyoviy texnologiya va nanotexnologiya» ustuvor yo'nalishiga muvofiq bajarilgan. Muammoning oʻrganilganlik darajasi. Xorijda metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bugʻi hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olishga oid jahonda olib borilgan tadqiqotlar natijasida qator, jumladan, quyidagi ilmiy natijalar olingan: asosiy tarkibi metan bo'lgan tabiiy gazni karbonatli va suv bugʻi hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish olish va u asosida metanol sintez qilish texnologiyasi yaratish, sintez gaz va u asosida metanol hamda dimetilefir ishlab chiqarishni tashkillashtirish boʻyicha B.Abdullah, N.A.A.Ghani, A.F.Muhammad, Y.Sun, G.Zhang, Y.Xu, Z Y.hang, Lv.Yongkang, R.Zhang, A.P.E.York, T.Xiao, Mun-Sing, Ahmad Zuhairi Abdullah, Subhash Bhatia., D.A.Shulmin, M.C.J. Bradford, M.A.Vannice, A.L.Lapidus, I.A.Golubeva, F.G.Jagfarov, P.Van der Osterkamp, E.Vagner, A.X.Mamedov, V.V.Nedolivko, G.O. Zasipalov, P.A.Vutolkina, V. A.Gushin, L.A.Vinokurov, S.V. Kulikov,. A.V.Egazaryans, E.A.Karaxanov, A.L.Maksimov, A.Yu.Popov, O.V.Krilov, V.S.Arutyunov, M.P.Yunusov, S.M.Turobjonov, N.I Fayzullaevlar kabi olimlarning maktablarida maqsadli ilmiy izlanishlar davriy ravishda olib borilgan. Bugungi kunda metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bugʻi hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish uchun yuqori unumdorlikka, tanlab ta'sir etuvchanlikka va faollikka ega boʻlgan katalizatorlar yaratilgan. Ammo ushbu jarayonlar uchun ishlatilayotgan katalizatorlarning barqarorligi juda kichik. Hozirgi vaqtda neft va tabiiy gazni kimyoviy qayta ishlab alternativ suyuq yoqilg'ilarga aylantirish va u asosida ekologik toza motor yoqilg'ilarini olish jarayoni jadal rivojlanmoqda. Metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bugʻi hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlari boʻyicha koʻplab tadqiqotlar olib borilganiga qaramasdan yuqori unumdorlik va tanlab ta'sir etuvchanlikka ega boʻlgan, barqarorligi yuqori, arzon va faol, kokslanish darajasini kamaytiradigan katalizator yaratilmagan. Shu bilan birga katalitik qurilmaning ishchi parametrlarini maqbullashtirish, modellashtirish, energiya va resurstejamkor, chiqindisiz texnologiyalar yaratish hamda sanoatga joriy etish hanuzgacha dolzarbligicha qolmoqda. Tadqiqotning dissertatsiya bajarilgan oliy ta'lim muassasasining ilmiy-tadqiqot ishlari rejalari bilan bog'liqligi. Dissertatsiya tadqiqot ishi Qarshi muhandislik-iqtisodiyot institutining ilmiy-tadqiqot ishlari rejasining «Yuqori molekulyar birikmalar va noorganik moddalar ishlab chiqarishda mahalliy xom ashyolardan foydalanish texnologiyalari va ularni tadqiq qilish» (2017-2021 yy.) mavzusidagi amaliy loyihasi doirasida hamda Sharof Rashidov nomidagi Samarqand davlat universiteti ilmiy-tadqiqot ishlari rejasiga muvofiq №OT-A12-46 "Mahalliy xom-ashyolar asosida metanni oksikondensatlash jarayoni uchun katalizatorlar yaratish, tadqiq etish va jarayonni maqbullashtirish” (2017-2018 yy) mavzusidagi loyihasi doirasida bajarilgan. Tadqiqotning maqsadi metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bug'i hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlarining unumdorligini oshirish va sintez-gaz olishning energiya hamda resurstejamkor texnologiyasini ishlab chiqishdan iborat. Tadqiqotning vazifalari: yuqori faolligi, termik barqarorligi, unumdorligi, selektivligi va kokslanish darajasini kamaytirishi bilan xarakterlanadigan katalizatorning maqbul tarkibi va texnologiyasini ishlab chiqish hamda metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bug'lari hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlari mahsulotlarini ishlab chiqarish koʻrsatkichlariga katalizator tarkibining ta'sirini aniqlash; metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bug'lari va karbonat angidrid ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalash jarayonlari uchun katalitik metanni uglerod (IV) oksidi ta'sirida karbonatli va suv bug'lari hamda uglerod (IV) oksidi ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalash uchun mo'ljallangan membranali reaktorning yaratish hamda metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bug'lari va karbonat angidrid ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalash jarayonlarini amalga oshirish uchun jarayonning maqbul texnologik parametrlarini aniqlash; yaratilgan katalizator ishtirokida jarayonlarning kinetik qonuniyatlarini oʻrganish asosida jarayonning borish mexanizmlarini taklif etish; metanni uglerod (IV) oksidi ta'sirida karbonatli va suv bug'lari hamda uglerod (IV) oksidi ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalash uchun mo'ljallangan membranali reaktorlar ekstraktor, distribyutor va kontaktorli membrana reaktorlarining metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bug'i hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlarida qo'llanilish imkoniyatlarini aniqlash; metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bugʻi hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish katalizatorini yarim-sanoat qurilmasida sinovdan o'tkazish hamda jarayonlarning energiya va resurstejamkor texnologiyasini ishlab chiqish. Tadqiqotning ob'ekti sifatida tabiiy gaz, havo, bentonit, is gazi va vodorod olingan. Tadqiqotning predmeti Metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bug'i hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlari hisoblanadi.
Tadqiqotning usullari.: Dissertatsiya ishini bajarishda skanirlovchi elektron mikroskopiya (SEM), gaz xromatografiyasi, rentgenfazoviy fizik-kimyoviy tahlil usullaridan foydalanilgan.
Tadqiqotning ilmiy yangiligi: metanni uglerod (IV) oksidi ta'sirida karbonatli va suv bug'lari hamda uglerod (IV) oksidi ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalash uchun mo'ljallangan membranali reaktorda Metanni karbonatli va suv bugʻi hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlari uchun yangi tarkibdagi yuqori unumdorlik va tanlab ta'sir etuvchanlikka ega boʻlgan, kokslanish darajasini kamaytirishi bilan xarakterlanadigan (Ni2O3)x*(C02O3)y*(ZrO2)z*(MoO3)k/SiO2 tarkibli katalizator yaratilgan; differensial reaktor sharoitida jarayonning kinetik qonuniyatlari oʻrganilib jarayon borishining maqbul sharoiti aniqlangan hamda jarayonning borish mexanizmi aniqlangan; metanni uglerod (IV) oksidi ta'sirida karbonatli va suv bug'lari hamda uglerod (IV) oksidi ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalash uchun mo'ljallangan membranali reaktorning ishchi parametrlarini maqbullashtirish asosida metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bug'i hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlari uchun samarali texnologiya va qurilmalar bilan jihozlashning fizik-kimyoviy asoslari yaratilgan; metanni karbonatli va suv bugʻi hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlarining borish mexanizmlarini aniqlash asosida jarayonlarni ifodalaydigan kinetik tenglamalar tanlangan va jarayonni membranali reaktorda oʻtkazish samarali ekanligi isbotlangan; metanni uglerod (IV) oksidi ta'sirida karbonatli va suv bug'lari hamda uglerod (IV) oksidi ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalab sintez gaz olishning texnologik sxemasi ishlab chiqilgan.
Tadqiqotning amaliy natijalari: jarayon borishining maqbul sharoitlari mahsulot unumi boʻyicha tanlangan; metanni uglerod (IV) oksidi ta'sirida karbonatli va suv bug'lari hamda uglerod (IV) oksidi ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalash uchun mo'ljallangan membranali reaktorda metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bug'i hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish orqali olingan sintez-gaz unumini oshirishga imkon beruvchi sharoitlar, yuqori tanlab ta'sir etuvchi va ish qobiliyati yuqori boʻlgan katalizator tarkibi ishlab chiqilgan; metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bugʻi hamda karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlarini amalga oshirish uchun unumdorligi yuqori boʻlgan texnologiya va qurilmalar bilan jihozlashning fizik-kimyoviy asoslari hamda metanni uglerod (IV) oksidi ta'sirida karbonatli va suv bug'lari hamda uglerod (IV) oksidi ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalash uchun mo'ljallangan membranali reaktorning matematik modeli ishlab chiqilgan; tanlangan maqbul katalizator ishtirokida qayd etilgan jarayon ilmiy asoslangan, jarayonni oʻtkazishning metanni uglerod (IV) oksidi ta'sirida karbonatli va suv bug'lari hamda uglerod (IV) oksidi ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalash uchun mo'ljallangan membranali reaktori matematik modellashtirilgan hamda jarayonlarning energiya va resurstejamkor, kam chiqindili texnologiyasi ishlab chiqilgan.
Tadqiqot natijalarining ishonchliligi: yaratilgan katalizatorlarni va olingan mahsulotlarni tahlil qilishda kinetik, gaz xromatografik, rentgenfazoli tadqiqot usullarida ishlatilgan asbob-uskunalarning zamonaviyligi, nazariy va eksperimental natijalarning oʻzaro mosligi hamda eksperimental tadqiqotlarda standartlashtirilgan usullarning qoʻllanilishi bilan izohlanadi.
Tadqiqot natijalarining ilmiy va amaliy ahamiyati: Tadqiqot natijalarining ilmiy ahamiyati yuqorida qayd etilgan jarayonning borish mexanizmlari va kinetikasi o'rganilganligi hamda jarayonning takomillashtirilgan texnologik sxemalari taklif etilganligi, maqbul reaktor turi tanlanganligi, ularni ishlab chiqarish va qoʻllashning resurstejamkor texnologiyasi ishlab chiqilganligi bilan izohlanadi. Tadqiqotning amaliy ahamiyati katalizatorning zich qatlamida membranali qurilmaning ishchi parametrlarini maqbullashtirish, massa tashishning jarayonlarning turli sharoitlarda oʻtishida unumi, konversiyani va tanlab ta'sir etuvchanlikni hisoblashga imkon beradigan matematik model yaratish va fizik-kimyoviy modelini eksperimental asoslash hamda sintez gaz ishlab chiqarish reaktorini modellashtirish va kam chiqindili texnologiyasini ishlab chiqishga xizmat qiladi.
Tadqiqot natijalarining joriy qilinishi.: Metanni uglerod (IV) oksidi ta'sirida karbonatli va suv bug'lari hamda uglerod (IV) oksidi ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalab sintez gaz olish va uning texnologiyasini ishlab chiqish boʻyicha olingan ilmiy natijalar asosida; metanni suv bugʻi hamda karbonatli konversiyalash usuli bilan metanol olish jarayoni «Muborak gazni qayta ishlash zavodi» AJda amaliyotga joriy qilingan («Muborak gazni qayta ishlash zavodi» AJning 2022-yil 14-oktabrdagi №928/G'K-10-son ma'lumotnomasi). Natijada, metanni suv bug'i hamda karbonatli konversiyalab metanol olishning takomillashtirilgan texnologiyasini ishlab chiqish imkonini bergan; metanni suv bug'i hamda karbonatli konversiyalash usuli bilan katalizatorlarni ishlab chiqish texnologiyasi «Muborak gazni qayta ishlash zavodi» AJda amaliyotga joriy qilingan («Muborak gazni qayta ishlash zavodi» AJning 2022-yil 14-oktabrdagi №928/G'K-10-son ma'lumotnomasi). Natijada, (Ni2O3)x*(C02O3)y*(ZrO2)z*(MoO3)k/SiO2 tarkibli katalizatoridan import o'rnini bosuvchi maxalliy katalizator sifatida qoʻllash imkonini bergan.
Tadqiqot natijalarining aprobatsiyasi.: Olib borilgan tadqiqot natijalari boʻyicha 15 ta, jumladan 5 ta xalqaro va 10 ta respublika ilmiy-amaliy anjumanlarida muhokomadan oʻtkazilgan.
Tadqiqot natijalarining e'lon qilinishi.: Dissertatsiya mavzusi boʻyicha jami 20 ta ilmiy ish chop etilgan. Oʻzbekiston Respublikasi Oliy attestatsiya komissiyasining doktorlik dissertatsiyalari asosiy ilmiy natijalarini chop etish tavsiya etilgan ilmiy nashrlarda 5 ta maqola, jumladan, 2 ta respublika va 3 tasi xorijiy jurnallarda nashr etilgan.
DISSERTATSIYANING ASOSIY MAZMUNI: Kirish qismida oʻtkazilgan tadqiqotning dolzarbligi va zarurati asoslangan, tadqiqotning maqsadi va vazifalari, ob'ekt va predmetlari tavsiflangan, Respublika fan va texnologiyalari rivojlanishining ustuvor yo'nalishlariga mosligi koʻrsatilgan, tadqiqotning ilmiy yangiligi va amaliy natijalari bayon qilingan, olingan natijalarning ilmiy va amaliy ahamiyati ochib berilgan, tadqiqot natijalarini amaliyotga joriy qilish istiqbollari toʻgʻrisida xulosalar qilingan, nashr etilgan ishlar va dissertatsiya tuzilishi boʻyicha ma'lumotlar keltirilgan. Dissertatsiyaning «Metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bugʻi yordamida karbonatli konversiyalab sintez gaz olish: hozirgi holati va istiqbollar» deb nomlangan birinchi bobida mavzu boʻyicha olib borilgan tadqiqotlar natijalari, xorijiy va mahalliy adabiyotlar tahlili batafsil yoritilgan. Ma'lumotlar umumlashtirilgan va ilmiy-tahliliy xulosalar chiqarilgan hamda ilmiy adabiyotlardagi ma'lumotlardan kelib chiqqan holda dissertatsiya ishining maqsadi, vazifalari, dolzarbligi va muhimligi tahlil qilingan. Dissertatsiyaning «Metanni uglerod (IV) oksidi taʼsirida karbonatli va suv bug'lari yordamida bug'-karbonatli konversiyalab sintez gaz olish metodikasi, tadqiqot ob'yekti va usullari» deb nomlangan ikkinchi bobida metanni katalitik yuqori molekulyar uglevodorodlar olish reaksiyasining kinetik qonuniyatlarini oʻrganishning tajriba qurilmasi, tajribani oʻtkazish va reaksiya mahsulotlarini tahlil qilish metodikasi yoritilgan. Reaksiya mahsulotlari unumi va tarkibi gaz-suyuqlik xromatografiyasi usulida aniqlangan. Katalizator sintezi boʻyicha tadqiqotlar berilgan. Katalizatorning xarakteristikalari fizik-kimyoviy va tekstur xarakteristikalari taqdim etilgan. Katalizatorning xarakteristikalarini tekshirish. Katalitik faolligi yuqori boʻlgan faza - (Ni2O3)x*(C02O3)y*(ZrO2)z*(MoO3)k/SiO2 ularni inert atmosferada kalsinlanishidan soʻng darhol hosil boʻladi. Buni oʻta toza azot muhitida 800°C da kalsinlangan (Ni2O3)x*(C02O3)y*(ZrO2)z*(MoO3)k/SiO2 kukunini tahlil qilish paytida olingan XRD malumotlari tasdiqlaydi (1-rasm). Membrana (qobiq, toʻr) katalizatorlari rentgen diffraktsiyasi sxemasida (Ni2O3)x*(C02O3)y*(ZrO2)z*(MoO3)k/SiO2 fazasi, yotqizilgan qatlamlarning juda kichik qalinligi (bir necha o'nlab mikron) tufayli tanib boʻlmaydigan holga kelib qoladi. (Ni2O3)x*(C02O3)y*(ZrO2)z*(MoO3)k/SiO2 katalizatori. Namuna asl silikagel boshlang'ich mahsulotiga (Ni2O3)x*(C02O3)y*(ZrO2)z* (MoO3)k/SiO2 qo'llash orqali olingan, undan keyin u 800°C haroratda azot oqimida kalsinlangan. Ushbu membrana (qobiq, to'r)larning katalitik qatlami asosan (Ni2O3)x*(C02O3)y*(ZrO2)z*(MoO3)k/SiO2 dan iborat ekanligi eksperimental tadqiqotlar natijasida tasdiqlangan (2-rasm). Dissertatsiyaning «Metanning suv bugʻi yordamida karbonatli konversiyasini tahlil natijalari va ularning muhokamasi» deb nomlangan uchinchi bobida jarayonlarning kinetik qonuniyatlari oʻrganilgan va kinetik modellar ishlab chiqilgan. 10% Ni2O3*10%C02O3*4%ZrO2*7%M0O3/SiO2 katalizatorda metanning karbonat angidridli va bug' karbonat angidridli konversiyasi (riformingi) boʻyicha qiyosiy ma'lumotlar 1-jadvalda keltirilgan. Metanning karbonat angidridli konversiyasi (riformingi)da karbonat angidrid va metanning toʻliq oʻzgarishi 750°C da sodir boʻladi, vodorod bilan is gazi aralashmasi tarkibi H2/CO=1,07 ga teng boʻladi. Metanning karbonat angidridli konversiyasi (riformingi)da metan bilan karbonat angidrid aralashmasining konversiya darajasi ~100% 750°C dan ancha past haroratda erishiladi, bunda vodorod bilan is gazi aralashmasi ancha yuqori nisbat bilan H2/CO=1,43 hosil boʻladi. Metanning bug‘-karbonat angidridli konversiya jarayoni uchun olingan Optimallashtirilgan molyar nisbatlar va vodorod bilan is gazi aralashmasimning tegishli kattaliklari 1-jadvalda keltirilgan. Metanni bug'-karbonat angidridli konversiyalash uchun moʻljallangan membrana reaktor-kontaktorida sintez-gazning hosil boʻlishi. 3-rasmda metanning bug'-karbonat angidridli konversiyalash uchun mo'ljallangan reaktor-kontaktoridagi 850°C haroratdagi konsentratsiyaning dastlabki (reaksiyaga kirishayotgan) modda bilan katalizator faol markazi oʻrtasidagi ta'sirlashuv vaqtiga bog'liqligi koʻrsatilgan. Metanning bug‘-karbonat angidridli konversiyalash uchun moʻljallangan reaktor-kontaktor va an'anaviy metanning bug‘-karbonat angidridli konversiyalash uchun mo'ljallangan reaktordagi bog'liqliklarning tabiati bir xil. Biroq, metanning bug'-karbonat angidridli konversiyalash uchun mo'ljallangan membranali reaktorda boshlang'ich materiallarning konversiya darajasi an'anaviyga qaraganda sezilarli darajada yuqori. Taqdim etilgan gistogrammada boshlang'ich moddalar va reaksiya mahsulotlar ya'ni is gazi va vodorodining konsentratsiyasi dastlabki (reaksiyaga kirishayotgan) modda bilan katalizator faol markazi oʻrtasidagi ta'sirlashuv vaqtiga bog'liqligini koʻrsatadi. Boshlang'ich materiallar har xil stavkalarda iste'mol qilinadi, metan konsentratsiyasi karbonat angidrid konsentratsiyasiga qaraganda dastlabki (reaksiyaga kirishayotgan) modda bilan katalizator faol markazi o'rtasidagi ta'sirlashuv vaqtining oshishi bilan tezroq pasayadi. Reaksiya aralashmasida reaksiya mahsulotlar ya'ni is gazi va vodorodining toʻplanishi ham har xil tezlikda sodir boʻladi - uglerod oksidi vodorodga qaraganda tezroq toʻplanadi. 4-rasmda 800°C va 760°C haroratda aktiv membrana katalizatori boʻlgan metanning bug‘-karbonat angidridli konversiyalash uchun moʻljallangan kontaktor reaktorida metanning karbonat angidrid konversiyasi (riformingi)da boshlang'ich moddalar va mahsulotlar ya'ni is gazi va vodorod konsentratsiyasining oʻzgarishi ko'rsatilgan. Metanning bug'-karbonat angidridli konversiyasi (riformingi) jarayonining harorati pasayishi bilan boshlang'ich materiallar past darajada yutiladi. Mahsulotlar ya'ni is gazi va vodorodning to'planish darajasi ham pasayadi. Membrana katalizatori. 5-rasmda metanning karbonat angidridli konversiyalanish uchun mo'ljallangan membrana reaktor-kontaktoridagi reaksiya aralashmasi tarkibining membrana katalizatoriga bog'liqligi koʻrsatilgan. 6-rasmda keltirilgan ma'lumotlar ham tasdiqlaydi. Ushbu natijalarni membrana katalizatori ma'lumotlari bilan taqqoslaganda (4-rasm), xuddi shu harorat va dastlabki (reaksiyaga kirishayotgan) modda bilan katalizator faol markazi oʻrtasidagi ta'sirlashuv vaqtidagi molyar nisbati yuqori boʻlganligini koʻrish mumkin. Kontaktor rejimida metanning bug'-karbonat angidridli konversiyalash uchun moʻljallangan membrana reaktorining ishlashi paytida aktivlangan membrana katalizatorida yon reaksiyalar paydo boʻladi, deb taxmin qilish mumkin, bu mahsulotlar ya'ni is gazi va vodorodni ushbu tajriba sharoitida stexiometrik nisbatiga erishishga to'sqinlik qiladi. 7-rasm. Metanning karbonat angidrid konversiyasi (riformingi)dagi dastlabki moddalar va mahsulotlar yaʼni is gazi va vodorodining konsentratsiyasining metanning bugʻ-karbonat angidridli konversiyalash uchun moʻljallangan membrana reaktori-distribyutordagi aktiv katalizatorda oʻzgarishi (a-800°C, b-760°C). Metanning karbonat angidridli konversiyalash haroratining 800°C va 760°C gacha pasayishi (7-rasm) metan va karbonat angidrid konsentratsiyasining oʻzgarishiga, shuningdek vodorod va is gazi konsentratsiyasining oʻzgarishiga bog'liqlikning yaqinlashuvi bilan birga keladi, bu, ehtimol, asosiy reaksiya tezligining pasayishiga nisbatan yon reaksiya tezligining tezroq pasayishi bilan bog'liq. 8-rasmda keltirilgan ma'lumotlardan shuni ko'rish mumkinki, is gazi va vodorodining molyar nisbatlarining oʻzgarishi 800°C va 850°C haroratda hamda dastlabki moddalar bilan katalizator faol markazi oʻrtasidagi ta'sirlashuv vaqtlari 1 sekunddan kam boʻlib, bu nisbat 0,9-1,1 oralig'ida (T=850°C va Tkont=0,88 s nuqtadan tashqari). Asosan, oʻrganilgan harorat va dastlabki (reaksiyaga kirishayotgan) modda bilan katalizator faol markazi oʻrtasidagi ta'sirlashuv vaqt oralig'ida membrana katalizatorida distribyutor metanning bug'-karbonat angidridli konversiyalash uchun mo'ljallangan reaktorda vodorod va is gazi aralashmasida vodorodning is gaziga nisbatining birliklari kattaroqdir. 9-rasmda reaksion aralashma tarkibining 850°C haroratda membrana katalizatori bilan kontaktlashish vaqtiga bog'liqligi koʻrsatilgan. 10-rasmda koʻrsatilgan tarqatish metanning bug'-karbonat angidridli konversiyalash uchun mo'ljallangan reaktoridagi katalizatorda metanning karbonat angidridli konversiyalash mahsulotlar ya'ni is gazi va vodorodining mol nisbati oʻzgarishi grafigini tahlil qilsak, faqatgina 850°C haroratda qayd etilgan qiymatlar kattaroq boʻlib chiqdi. Membranli reaktor tipidagi «ekstraktor», «distribyutor» va «kontaktor» reaktorlarining ish samaradorligi tahlil qilingan.
XULOSALAR: 1. Yuqori katalitik faollikka, termik barqarorlikka, unumdorlikka, tanlab ta'sir etuvchanlikka ega boʻlgan va kokslanish darajasini kamaytirishi bilan xarakterlanadigan 10%(Ni2O3)x*10%(C02O3)y*4%(ZrO2)z*7%(MoO3)k/SiO2 katalizatorning maqbul tarkibi va olish texnologiyasi ishlab chiqildi hamda Metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bugʻi yordamida bug'-karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlari mahsulotlarini ishlab chiqarish koʻrsatkichlariga katalizator tarkibining ta'siri oʻrganildi. 2. Differensial reaktor sharoitida qayd etilgan jarayonning kinetik qonuniyatlari (dastlabki moddalarning oʻzgarish tezligi, jarayonning kinetik modeli, konversiya tezligiga va jarayonning maqbul rejimini tanlashga turli omillarning ta'siri) oʻrganilib jarayon borishining maqbul sharoiti (CH4:H2O:CO2=1:1:0,4; R=0,1MPa;Vo=1000soat¯¹; T=900°C va Tkont=0,88s) aniqlandi hamda jarayonning borish mexanizmi taklif etildi. 3. Metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bug'i yordamida bug‘-karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlari uchun katalitik metanni konversiyalash uchun mo'ljallangan membranali reaktorning sintez gaz olish jarayonlarini amalga oshirish uchun jarayonning maqbul texnologik parametrlari aniqlandi. 4. Metanni uglerod (IV) oksidi ta'sirida karbonatli va suv bug'lari hamda uglerod (IV) oksidi ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalash uchun mo'ljallangan membranali reaktorlar ekstraktor, distribyutor va kontaktor membrana reaktorlarida sintez gaz olish jarayonlarining qoʻllanilish imkoniyatlari oʻrganildi va jarayonni membranali qurilmada oʻtkazish samarali ekanligi isbotlandi. 5. Metanni uglerod (IV) oksidi ta'sirida karbonatli va suv bug'lari hamda uglerod (IV) oksidi ishtirokida bug'-karbonatli konversiyalash uchun mo'ljallangan membranali reaktorning ishchi parametrlarini maqbullashtirish asosida Metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bug'i yordamida karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlari uchun samarali texnologiya va qurilmalar bilan jihozlashning fizik-kimyoviy asoslari yaratildi. 6. Metanni karbonat angidrid ishtirokida karbonatli konversiyalash va suv bug'i yordamida karbonatli konversiyalab sintez gaz olish jarayonlari va katalizatori yarim-sanoat qurilmasida sinovdan oʻtkazildi hamda jarayonlarning energiya va resurstejamkor kam chiqindili texnologiyasi ishlab chiqildi.